Sejak kecil, Tomoki Sakurai selalu terbangun dengan air mata setelah bermimpi tentang malaikat. Teman masa kecilnya, Sohara Mitsuki, mencemaskan hal ini dan memutuskan untuk meminta bantuan Eishirou Sugata, seorang maniak langit yang eksentrik. Dia menyimpulkan bahwa mimpi Tomoki tidak diragukan lagi berhubungan dengan apa yang dikenal sebagai Dunia Baru, sebuah anomali mengambang yang tidak dapat dipahami oleh para ilmuwan.

Dengan merekrut anggota pertama New World Discovery Club, Eishirou menjadwalkan waktu untuk bertemu untuk mengamati misteri di langit. Hari itu, kehidupan Tomoki yang damai berubah selamanya ketika seorang gadis aneh jatuh dari langit dan mulai memanggilnya tuan.

Sora no Otoshimono mengikuti kegiatan sehari-hari Klub Penemuan Dunia Baru saat mereka mulai mempelajari lebih lanjut tentang Angeloid yang telah tiba di Bumi.