Setelah peristiwa Senki Zesshou Symphogear G, Hibiki Tachibana, Tsubasa Kazanari, dan Chris Yukine terus beroperasi di bawah komando Genjuurou Kazanari. Sementara itu, Maria Cadenzavna Eve, Kirika Akatsuki, dan Shirabe Tsukuyomi dibawa ke tempat perlindungan. Dengan pulihnya kedamaian, semua orang kembali ke kehidupan sehari-hari mereka; namun, kemunculan alkemis Carol Malus Dienheim dan bawahannya – “Autoscorers” – mengancam untuk menarik semua orang kembali ke dalam konflik.

Berbekal kekuatan aneh dan magis, Carol ingin memulai kiamat dan membawa kehancuran pada dunia… dan dia rela mengorbankan segalanya untuk melakukannya. Melawan musuh baru yang misterius ini, keenam pemegang Symphogear harus menghadapi tantangan untuk melindungi apa yang mereka sayangi. Namun, akankah Carol dan Autoscorers-nya terbukti terlalu tangguh untuk dihadapi dalam pertarungan untuk melindungi nasib dunia ini?